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Nat Catal、AM報道二氧化鈰在催化應(yīng)用的新進(jìn)展

先豐納米 2023-10-17 | 閱讀：781

CeO2是一種用途極廣的稀土光電功能材料，由于其獨特的電子排布結(jié)構(gòu)，Ce在化合物中的價態(tài)有+3、+4兩種且都可以穩(wěn)定存在，因而CeO2具有較強(qiáng)的氧化還原能力，在催化領(lǐng)域有著很好的應(yīng)用。本期小豐整理了2篇Nature Catalysis、Advanced Materials報道的CeO2在催化應(yīng)用的新進(jìn)展，一起看下吧~

Nat Catal：Pd CeO2單原子催化劑助力去除汽車甲烷排放

甲烷（CH4）具有強(qiáng)大的溫室效應(yīng)，使用催化氧化去除CH4是常用的控制其排放的方法。鈀(Pd）基催化劑已被認(rèn)為是對CH4活化和氧化最活躍的催化劑。目前最先進(jìn)的CH4氧化催化劑要么在低溫（<400°c）下效率低下，要么由于活性金屬在高溫（>650°C）下燒結(jié)而嚴(yán)重降解。因此迫切需要開發(fā)具有高反應(yīng)活性同時具有高熱穩(wěn)定性的CH4氧化催化劑。

近日，Nature Catalysis報道了一種催化活性極高的CH4催化劑Pd（1wt%）CeO2，其在車輛運(yùn)行不同階段的動態(tài)工作環(huán)境中，在低溫活性和水熱穩(wěn)定性方面均表現(xiàn)出極強(qiáng)的CH4去除性能。在產(chǎn)生CO的發(fā)動機(jī)啟動過程中，即使在室溫和存在過量O2的情況下，不活躍的Pd1單原子也很容易被激活成PdOx亞納米簇，從而在低溫下促進(jìn)CH4氧化，這比常用PdO/Al2O3催化劑要優(yōu)越得多。

此外，催化劑活化還可以有效減少發(fā)動機(jī)冷啟動期間的另一種典型污染物CO。另一方面，在較高溫度下，PdOx亞納米簇氧化再分散到Pd1中，促使單原子Pd1/CeO2再生，從而防止Pd金屬的不可逆燒結(jié)。

該項工作展示了調(diào)節(jié)負(fù)載金屬的可逆性質(zhì)有助于克服長期存在的低溫活性和高溫穩(wěn)定性之間的矛盾，也為設(shè)計智能催化劑提供了新的范例，使單原子/簇催化劑更接近實際應(yīng)用。

文獻(xiàn)題目：Dynamic and reversible transformations of subnanometre-sized palladium on ceria for efficient methane removal

DOI:10.1038/s41929-023-00983-8

Adv.Mater：穩(wěn)定在CeO2上的低價錳原子用于N2O合成

一氧化二氮 (N2O) 在醫(yī)學(xué)、工業(yè)和食品領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用，在氧化催化中表現(xiàn)出獨特的反應(yīng)性，但高制造成本限制了其應(yīng)用。通過設(shè)計合適的催化材料和調(diào)整反應(yīng)條件，可將NH3氧化過程調(diào)整為以N2O為主要產(chǎn)物，從而大大降低其價格。

近日Advanced Materials報道了研究人員利用二氧化鈰（CeO2）獨特的氧化還原能力，同時利用成熟的錳作為活性相，設(shè)計出一種新型的催化劑材料，即一種低價錳原子穩(wěn)定在二氧化鈰（CeO2）上的單原子催化劑Mn/CeO2。

研究發(fā)現(xiàn)，Mn/CeO2生產(chǎn)N2O效率比目前先進(jìn)的催化劑（Au/CeO2）高出兩倍，是第一種將NH3氧化為N2O的穩(wěn)定催化劑。該項工作中孤立的錳位點主要是在合成過程中通過簡單的浸漬產(chǎn)生的，而少數(shù)分散的MnO顆粒的原位再分散導(dǎo)致了完全的原子分散。Mn/CeO2在反應(yīng)70小時后，結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生變化，催化活性也沒有降低。檢測和分析結(jié)果表明，CeO2是氧氣供應(yīng)的媒介，而欠配位的錳元素則通過硝基HNO中間體之間形成的N-N鍵激活O2并促進(jìn)N2O的轉(zhuǎn)化。

這項研究展示了CeO2支持的過渡金屬SACs是一類非常有前景的制備N2O的催化劑。

文獻(xiàn)題目：Low-Valent Manganese Atoms Stabilized on Ceria for Nitrous Oxide Synthesis

DOI:10.1002/adma.202211260

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